Angkor Thom đã được xây dựng để làm thủ đô vương quốc của Jayavarman VII, và là trung tâm của chương trình xây dựng khổng lồ của ông. Một tấm bia được tìm thấy trong thành phố đã viết về Jayavarman VII như là chú rể và thành Angkor Thom như là cô dâu của ông.

Tuy nhiên, Angkor Thom không phải thủ đô đầu tiên của Khmer tại địa điểm này. Trước đó 3 thế kỷ, Yashodharapura ở gần đó về phía Tây Bắc đã là thủ đô. Angkor Thom trùm lên một phần của thành phố đó. Các đền thờ nổi tiếng nhất của thời kỳ cổ hơn nằm trong thành phố là Baphuon - ngôi đền quốc gia cũ, và Phimeanakas - ngôi đền đã được nhập vào Cung điện Hoàng gia. Người Khmer đã không phân biệt rõ ràng giữa Angkor Thom và Yashodharapura, thậm chí đến thế kỷ 14, một tấm bia vẫn còn sử dụng tên cũ (Higham 138). Cái tên Angkor Thom — thành phố vĩ đại — đã được sử dụng từ thế kỷ 16.

Ngôi đền cuối cùng được biết là đã được xây dựng tại Angkor Thom là Mangalartha, được khánh thành năm 1295. Từ đó, các công trình thỉnh thoảng lại được sửa chữa, nhưng các công trình mới được xây dựng bằng các vật liệu dễ hỏng đã không tồn tại được đến nay. Trong các thế kỷ tiếp theo, Angkor Thom vẫn là thủ đô của vương quốc trong thời kỳ suy tàn cho đến khi nó bị bỏ hoang bắt đầu từ khoảng trước năm 1609, khi một du khách phương Tây viết về một thành phố bỏ hoang: "kỳ diệu như Atlantis của Plato" mà có người cho là đã được xây dựng bởi Hoàng đế La Mã Trajan (Higham 140).